酸性大红GR染料废水处理方法.docx

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酸性大红GR染料废水处理方法催化湿式过氧化氢氧化技术（CWPO）是处理高浓度、高毒性、难降解有机废水的有效方法，但需要在高温高压条件下进行，因此该技术的应用和推广受到极大限制[11-12]。如何通过技术改进来改善反应条件、使其可在常温常压下进行、并具有高效的处理效果，对该技术的应用推广具有重要意义。本工作以γ-Al2O3为载体，Cu（NO3）2，Zn（NO3）2，Ce（NO3）4为原料，采用浸渍法制备了负载型CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3催化剂，并采用该催化剂通过UV-CWPO在常温常压下处理模拟酸性大红GR染料废水，废水的脱色效果显着。1实验部分1.1废水、试剂和仪器废水为配制的模拟酸性大红GR染料废水。Cu（NO3）2、Zn（NO3）2、Ce（NO3）4、H2O2（质量分数30%）、K2CrO7：分析纯；γ-Al2O3：粒径2~3mm，天津化工设计研究院；酸性大红GR：武汉第三染料厂。HH-S1型数显恒温水浴锅：上海亚荣生化仪器厂；DZF-6020型真空干燥箱：上海精宏实验设备有限公司；TM-6220s型马弗炉：上海博讯医疗设备厂；TU1901型紫外-可见分光光度计：北京普析分析仪器公司；XJ-III型快速消解仪：广东省医疗器械厂；85-2型恒温磁力搅拌器：郑州长城科工贸有限公司；TDL-4型台式离心机：上海安亭科学仪器厂；KQ3200型超声波清洗器：昆山市超声仪器有限公司；10W石英紫外线消毒灯：长沙科星光源电器厂。1.2催化剂的制备将γ-Al2O3载体浸渍在Cu（NO3）2，Zn（NO3）2，Ce（NO3）4配置的浸渍液中，使m（Cu2+）∶m（Zn2+）∶m（Ce4+）∶m（γ-Al2O3）=4∶4∶1∶100，超声振荡吸附30min，在常温下浸渍12h，在110℃干燥箱中烘干，然后移入马弗炉中500℃下煅烧2h，制得CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3催化剂。1.3实验方法取200mL废水置于反应器中，加入一定量的CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3催化剂和一定量的H2O2，用稀盐酸调节废水pH，控制反应温度为25℃，常压，调节适宜的曝气量，开启紫外线消毒灯，在一定搅拌速率下反应一定时间，取样离心后测定废水吸光度，计算脱色率。实验装置示意见图1。1.4分析方法采用紫外-可见分光光度计在波长510nm条件下测定反应前后废水的吸光度，计算废水的脱色率。2结果与讨论2.1不同反应体系对废水脱色率的影响在初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L、催化剂加入量为12.5g/L、H2O2加入量为1.5mL/L、废水pH为4、反应时间为2h的条件下，不同反应体系对废水脱色率的影响见图2。由图2可见：UV辐照处理的废水脱色率很低；UV辐照-H2O2氧化降解对废水的脱色率仅为34.98%；CWPO的废水脱色率为47.08%；UV辐照-CWPO的废水脱色率高达97.51%。表明UV辐照-CWPO可产生协同效应，反应体系中产生了更多的·OH，废水的脱色率提高。故以下实验均采用UV辐照-CWPO工艺。2.2催化剂加入量对废水脱色率的影响在初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L、H2O2加入量为1.5mL/L、废水pH为4、反应时间为2h的条件下，催化剂加入量对废水脱色率的影响见图3。由图3可见：随着催化剂加入量的增加，废水脱色率逐渐提高；当催化剂加入量为10.0g/L时，废水脱色率为97.77%；继续增加催化剂加入量，废水脱色率反而有所降低。这是因为催化剂加入量过多时，UV光照受阻。因此，本实验选择催化剂加入量为10.0g/L。2.3H2O2加入量对废水脱色率的影响在初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L、催化剂加入量为10.0g/L、废水pH为4、反应时间为2h的条件下，H2O2加入量对废水脱色率的影响见图4。由图4可见：随H2O2加入量的增加，废水脱色率逐渐提高，表明H2O2加入量的增加，产生了更多的·OH，促使有机物在催化剂表面氧化降解更为迅速彻底；当H2O2加入量为2.0mL/L时，废水脱色率为99.33%；当H2O2加入量超过2.0mL/L时，废水脱色率反而下降。据研究报道，当溶液中H2O2含量过高时，H2O2在氧化有机物前会与其分解出的·OH反应，使催化反应链反应终止，降低有效氧化反应效率。故本实验选择H2O2加入量为2.0mL/L。2.4废水pH对废水脱色率的影响在初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L、催化剂加入量为10.0g/L、H2O2加入量为2.0mL/L、反应时间为2h的条件下，废水pH对废水脱色率的影响见图5。由图5可见：废水pH为酸性时，脱色率较高；废水pH为4时，脱色率最高，为99.33%；废水pH为碱性时，脱色率下降；碱性越强，脱色率越低。这是因为在碱性条件下，H2O2分解速率加快，氧化剂自身消耗过多，从而降低了进一步氧化有机分子的能力。故本实验选择废水pH为4。2.5反应时间对废水脱色率的影响在初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L、催化剂加入量为10.0g/L、H2O2加入量为2.0mL/L、废水pH为4的条件下，反应时间对废水脱色率的影响见图6。由图6可见：当反应时间少于2h时，废水脱色率随反应时间的延长而提高；反应时间超过2h后，废水脱色率基本无变化。故本实验选择反应时间为2h。2.6初始酸性大红GR质量浓度对废水脱色率的影响在催化剂加入量为10.0g/L、H2O2加入量为2.0mL/L、废水pH为4、反应时间为2h的条件下，初始酸性大红GR质量浓度对废水脱色率的影响见图7。由图7可见：初始酸性大红GR质量浓度为200mg/L时，废水脱色率最高，为99.33%；随着初始酸性大红GR质量浓度的增大，废水脱色率逐渐降低。说明初始酸性大红GR质量浓度高的废水对UV辐照-CWPO反应产生抑制作用。这是因为当废水中初始酸性大红GR质量浓度过高时，一方面，催化剂表面吸附过多的有机物，导致催化剂中毒，使催化活性下降；另一方面，溶液的透光性也随之变差，UV对系统的辅助能力下降。3结论采用自制的负载型CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3催化剂，常温常压下通过UV辐照-CWPO处理模拟酸性大红GR染料废水。最佳工艺条件为初始酸性大红GR质量浓度200mg/L，催化剂加入量10.0g/L，H2O2加入量2.0mL/L，废水pH4，反应时间2h。最佳工艺条件下废水脱色率达99.33%。